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材能學(xué)院胡飛教授“超穩(wěn)定的a-CuTi@Cu催化劑電還原CO2為多碳液體燃料”成果在化學(xué)類(lèi)頂級(jí)期刊發(fā)表

發(fā)表時(shí)間：2021-11-25

Angew：超穩(wěn)定的a-CuTi@Cu催化劑電還原CO₂為多碳液體燃料

人工碳循環(huán)可將CO2作為原料生產(chǎn)燃料物質(zhì),，有助于人類(lèi)社會(huì)的可持續(xù)發(fā)展,。由于液體燃料的高能量密度及其儲(chǔ)存和運(yùn)輸?shù)陌踩?，?/span>CO2高效轉(zhuǎn)化液體燃料的能力被認(rèn)為是理想的碳轉(zhuǎn)化路線(xiàn),。然而,，將CO2電還原為多元碳(C2+)能源燃料仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn),。普遍認(rèn)為*CO是生成多元碳產(chǎn)物的關(guān)鍵中間體,，通過(guò)調(diào)整催化位點(diǎn)的電子密度可以穩(wěn)定*CO中間體,，并促進(jìn)C-C偶聯(lián)及C2+能源燃料的生成,。

近日，佛山科學(xué)技術(shù)學(xué)院的胡飛教授,、中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)的熊宇杰教授,、江俊教授、和西安石油大學(xué)的孔婷婷教授合作,，通過(guò)設(shè)計(jì)并構(gòu)建了一種以非晶態(tài)CuTi合金為基底,，以納米Cu為表面的超穩(wěn)定銅基催化劑(a-CuTi@Cu)，該電催化劑可將CO2還原為多元碳(C2-4)液體燃料,，總的C2-4法拉第效率最高可達(dá)約49%,。

亞表面的Ti在調(diào)節(jié)電催化劑的電子結(jié)構(gòu)方面具有獨(dú)特優(yōu)勢(shì)。通過(guò)理論模擬和原位表征,，證實(shí)了從Ti到Cu的電子轉(zhuǎn)移,，增加了Cu位的電子密度。這使電催化劑具有較高的氧親和力,，穩(wěn)定Cu(I)氧化物,。Cu(I)位點(diǎn)允許價(jià)帶電子參與CO吸附,，有利于C-C偶聯(lián)的二聚和三聚。同時(shí),，DFT理論模擬計(jì)算還表明,，亞表面Ti有助于提高碳氧化合物的選擇性。最終,，該催化劑實(shí)現(xiàn)了CO2選擇性轉(zhuǎn)化為多碳液體燃料（乙醇,、丙酮、丁醇）,，并且該電催化劑具有超長(zhǎng)穩(wěn)定性,，三個(gè)月未發(fā)生明顯衰退。該工作引入無(wú)活性的亞表面Ti元素,，調(diào)節(jié)表面催化劑位點(diǎn)的碳轉(zhuǎn)化行為,，為解決碳轉(zhuǎn)化多碳液體燃料并提高催化劑穩(wěn)定性提供了一種新策略。