Angew：超穩(wěn)定的a-CuTi@Cu催化劑電還原CO₂為多碳液體燃料

人工碳循環(huán)可將CO₂作為原料生產(chǎn)燃料物質(zhì),，有助于人類社會的可持續(xù)發(fā)展,。由于液體燃料的高能量密度及其儲存和運輸?shù)陌踩裕瑢?/span>CO₂高效轉(zhuǎn)化液體燃料的能力被認為是理想的碳轉(zhuǎn)化路線,。

然而，將CO₂電還原為多元碳(C₂₊)能源燃料仍然是一個巨大的挑戰(zhàn),。普遍認為*CO是生成多元碳產(chǎn)物的關(guān)鍵中間體,，通過調(diào)整催化位點的電子密度可以穩(wěn)定*CO中間體，并促進C-C偶聯(lián)及C₂₊能源燃料的生成,。

近日,，佛山科學(xué)技術(shù)學(xué)院的胡飛教授、中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)的熊宇杰教授,、江俊教授,、和西安石油大學(xué)的孔婷婷教授合作，通過設(shè)計并構(gòu)建了一種以非晶態(tài)CuTi合金為基底,，以納米Cu為表面的超穩(wěn)定銅基催化劑(a-CuTi@Cu),，該電催化劑可將CO₂還原為多元碳(C_2-4)液體燃料，總的C_2-4法拉第效率最高可達約49%,。

亞表面的Ti在調(diào)節(jié)電催化劑的電子結(jié)構(gòu)方面具有獨特優(yōu)勢,。通過理論模擬和原位表征，證實了從Ti到Cu的電子轉(zhuǎn)移,，增加了Cu位的電子密度,。這使電催化劑具有較高的氧親和力，穩(wěn)定Cu(I)氧化物,。Cu(I)位點允許價帶電子參與CO吸附,，有利于C-C偶聯(lián)的二聚和三聚。同時,，DFT理論模擬計算還表明,，亞表面Ti有助于提高碳氧化合物的選擇性。最終,，該催化劑實現(xiàn)了CO₂選擇性轉(zhuǎn)化為多碳液體燃料（乙醇,、丙酮、丁醇）,，并且該電催化劑具有超長穩(wěn)定性,，三個月未發(fā)生明顯衰退。該工作引入無活性的亞表面Ti元素,，調(diào)節(jié)表面催化劑位點的碳轉(zhuǎn)化行為,，為解決碳轉(zhuǎn)化多碳液體燃料并提高催化劑穩(wěn)定性提供了一種新策略。

該論文以佛山科學(xué)技術(shù)學(xué)院為第一單位,，胡飛教授為第一作者,，發(fā)表于化學(xué)類頂級期刊《Angewandte Chemie International Edition》（影響因子15.336）。